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Natura volume 617, pagine 292–298 (2023) Citare questo articolo

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Lo sviluppo di nuovi materiali e la loro ottimizzazione compositiva e microstrutturale sono essenziali per quanto riguarda le tecnologie di prossima generazione come l’energia pulita e la sostenibilità ambientale. Tuttavia, la scoperta e l’ottimizzazione dei materiali sono stati un processo frustrantemente lento. Il processo edisoniano per tentativi ed errori è dispendioso in termini di tempo e inefficiente in termini di risorse, in particolare se confrontato con i vasti spazi di progettazione dei materiali1. Mentre i tradizionali metodi di deposizione combinatoria possono generare librerie di materiali2,3, queste soffrono di opzioni di materiali limitate e dell’incapacità di sfruttare importanti scoperte nella sintesi dei nanomateriali. Qui riportiamo un metodo di stampa combinatoria ad alto rendimento in grado di fabbricare materiali con gradienti compositivi con risoluzione spaziale su microscala. La miscelazione in situ e la stampa in fase aerosol consentono la regolazione istantanea del rapporto di miscelazione di un'ampia gamma di materiali, che è una caratteristica importante non ottenibile nella stampa multimateriale convenzionale utilizzando materie prime in fase liquido-liquido o solido-solido4,5, 6. Dimostriamo una varietà di strategie e applicazioni di stampa ad alto rendimento nel drogaggio combinatorio, nella classificazione funzionale e nella reazione chimica, consentendo l'esplorazione dei materiali di calcogenuri drogati e materiali classificati a livello compositivo con proprietà di gradiente. La capacità di combinare la libertà di progettazione top-down della produzione additiva con il controllo bottom-up sulle composizioni dei materiali locali promette lo sviluppo di materiali composizionalmente complessi inaccessibili tramite approcci di produzione convenzionali.

I materiali svolgono un ruolo fondamentale in molte innovazioni scientifiche e tecnologiche e il progresso nello sviluppo di nuovi materiali è fondamentale per la ricerca di soluzioni alle grandi sfide sociali. Le deposizioni combinatorie di materiali (ad esempio il cosputtering) hanno consentito un rapido screening di nuovi materiali per l'elettronica, il magnetismo, l'ottica e le applicazioni legate all'energia7. La caratteristica ricca di campioni di queste librerie di materiali combinatori facilita la delucidazione della relazione composizione-struttura-proprietà e consente il rapido screening dei materiali su una vasta gamma di composizioni. Tuttavia, la natura intrinseca ad alta energia del laser o del plasma esclude molti materiali (ad esempio, particelle colloidali, polimeri termosensibili) dall’uso nello sviluppo di librerie di materiali combinatori universali. La produzione additiva è emersa come un metodo versatile per fabbricare materiali con struttura complessa utilizzando elementi costitutivi su scala micro e nano8,9,10. Recentemente sono stati proposti diversi approcci di stampa, tra cui la stampa a getto d'inchiostro, la stampa elettrochimica e la stampa redox elettroidrodinamica, per la fabbricazione di librerie di materiali11,12,13. Tuttavia, questi metodi soffrono ancora di opzioni di materiali limitate e di sfide per quanto riguarda la combinazione universale di materiali diversi e la produzione di librerie di materiali gradienti, a causa della mancanza di meccanismi di miscelazione rapidi e dell’incapacità di variare rapidamente i rapporti di miscelazione.

Per un sistema di interdiffusione ideale, sono desiderate una bassa viscosità del fluido e una dimensione minima delle unità di diffusione, il che ci porta a studiare il potenziale dell'utilizzo di aerosol per la miscelazione e la stampa in situ. La ricerca precedente sulla stampa a getto di aerosol multimateriale ha fatto progressi costanti nello sviluppo di materiali e dispositivi funzionali14,15, sebbene la stampa basata su aerosol di materiali a gradiente combinatorio rimanga impegnativa. Durante la stampa basata su aerosol, la velocità di deposizione del materiale può essere influenzata da diversi parametri (portata di inchiostro aerosol, portata di gas di guaina, velocità di stampa, tensione di atomizzazione e così via)16,17 e l'interazione di questi parametri di stampa complica la miscelazione dell'aerosol e deposizione durante la stampa. La formulazione dell'inchiostro e le condizioni di stampa non ottimizzate possono portare a un getto instabile, che può introdurre incertezza nella stampa basata su aerosol. Per comprendere il comportamento collettivo della miscelazione dell'aerosol e del processo di stampa combinatoria, abbiamo studiato sistematicamente la formulazione dell'inchiostro, la miscelazione e l'interazione dell'aerosol e l'ottimizzazione dei parametri di stampa combinando sia tecniche sperimentali (ad esempio, imaging veloce della fotocamera) che simulazioni di fluidodinamica computazionale (CFD) . Per ottenere la miscelazione e la stampa basate su aerosol, il nostro approccio di stampa combinatoria ad alto rendimento (HTCP) inizia con l'atomizzazione di due (o più) inchiostri in aerosol contenenti goccioline di inchiostro su microscala, dove i flussi di inchiostro combinati vengono quindi miscelati in un singolo ugello e aerodinamicamente focalizzato da un gas di guaina co-fluente prima della deposizione (Fig. 1a). Viene applicata la testina di stampa a getto aerosol con ugelli di varie dimensioni, offrendo caratteristiche fini con risoluzione spaziale di circa 20 μm nel piano x-y e spessore di deposizione di circa 100 nm (Fig. 1 e 2 supplementari). Per generare una libreria di materiali a gradiente unidimensionale (1D) abbiamo studiato due strategie di stampa: stampa a gradiente ortogonale rispetto a quella parallela (Fig. 1b). Sebbene entrambi gli approcci possano generare pellicole sfumate, abbiamo scoperto che la stampa ortogonale tende ad essere più versatile perché può tollerare un’ampia gamma di velocità di stampa. Al contrario, un'elevata velocità di stampa in modalità gradiente parallelo può portare a un ritardo di deposizione indesiderato che causa una miscelazione e deposizione imprecisa dell'inchiostro (Fig. 1b). Variando continuamente il rapporto di miscelazione dell'inchiostro attraverso la stampa ortogonale, la variazione compositiva dei materiali stampati può essere ottenuta in modo graduale senza la necessità di strutture in camera bianca (Video supplementare 1 e Tabella supplementare 1).